Né à Paris en 1969, François Ayroles, après un Bac scientifique (1988), passe une année en fac d'histoire de l'Art (Panthéon-Sorbonne) puis intègre l'atelier bande dessinée de l'école des beaux-arts d'Angoulême (1989-1992).
Son service militaire accompli, il commence à publier professionnellement dans la collection Regards Graphiques des éditions Autrement (Le retour de Dieu, 1994) en même temps qu'il entame une collaboration régulière avec les éditions L'Association, en particulier dans la revue Lapin.
La même année, il intègre l'OuBaPo (Ouvroir de Bande dessinée Pontentielle).
Il se diversifie en publiant pour la jeunesse (Nathan) ainsi que dans la presse (Libération, SVM Mac, Les Inrocks, etc.).
En 2002, il est contacté par Casterman. Il y réalisera Enfer Portatif (2003), puis Le Jeu des Dames (2007), son premier livre en couleur.
En 2003, Denoël Graphic lui propose d'adapter, en collaboration avec Ted Benoit, un scénario de film non réalisé de Raymond Chandler : Playback (2004).
Amateur de jazz et adepte du carnet de croquis, les éditions de l'An 2 publie un recueil de ses dessins En Concert en 2003.
À côté de ses livres à L'Association, François Ayroles collabore à de multiples ouvrages collectifs (Comix 2000, L'Appareil, Les bonnes Manières, Rockstrips, etc.) chez différents éditeurs, ainsi qu'à plusieurs revues internationales (Spoutnik, Strapazin, Internazionale, Black, Spirou etc.). Il participe à de nombreuses expositions (OuBaPo, Toy Comix, Cent pour Cent, etc.)